Nombrada así en memoria del apóstol Santiago mayor, “el peregrino”, con respecto a su construcción Daniel Oropeza en su investigación al respecto, destaca la construcción de la catedral en 1548, como una iglesia menor, concluida en 1628 por el maestro Diego Sayago, realizó una fachada de ladrillo, estaba compuesta por una sola torre y nave, lo cual no era proporcional a su nivel, y en 1807 la torre se desplomo, el arquitecto Manuel Sanahuja realizó un diseño con campanario, así concluyendo su estructura en 1836, y obteniendo el rango de catedral en 1904.

A solicitud del mitrado de la Plata desde Lima, se ordenó terminar la construcción a la llegada del Virrey Francisco de Toledo.

Bartolomé Arzáns de Orsúa y Vela, testimonia en su monumental “Historia de la Villa Imperial de Potosí “de la siguiente manera:

“Luego el virrey Toledo hizo mudar la iglesia mayor adonde al presente está, que es el medio de la gran población y enfrente del rico Cerro, y la iglesia antigua la erigió en parroquia de indios nombrándola San Lorenzo. Comenzaron la a cimentar a mediado de diciembre de este año de 1572; y en el mismo día se comenzó la obra de la gran Casa de Moneda y cajas reales”.

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